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在高效風(fēng)光互補(bǔ)供電和勘探等方面,鈣鈦礦雜化金屬鹵化物材料具有廣泛的運(yùn)用遠(yuǎn)景。這些成功首要得益于該類材料優(yōu)異的光電特性,包含在可見(jiàn)區(qū)域的~105 cm-1的高光吸收系數(shù)(α),具有逾越1μs的長(zhǎng)壽數(shù)和極慢的熱載流子冷卻進(jìn)程。這些特性背面是一種內(nèi)涵的光物理機(jī)制,它抉擇了光的吸收,載體的熱化和冷卻,以及重組或電荷搬運(yùn)動(dòng)力學(xué)進(jìn)程。 最近的研討強(qiáng)調(diào)了熱聲子瓶頸和極化子的存在對(duì)熱載流子散射的屏蔽效應(yīng),風(fēng)光互補(bǔ)供電以說(shuō)明這些材料的激起態(tài)載流子動(dòng)力學(xué)。在冷卻之后,有報(bào)道顯示,在高溫下,安閑的載體形成占主導(dǎo)地位,一起還觀測(cè)到了激子振蕩、局域和搬運(yùn)等物理進(jìn)程。
鈣鈦礦的帶邊光吸收則可能是由這些激子態(tài)引起的,風(fēng)光互補(bǔ)供電但是,其它報(bào)道指出,帶邊光吸收性質(zhì)是由帶尾態(tài)或直接帶隙貢獻(xiàn)的。顯然,在鈣鈦礦的直接帶邊之下的低能電子態(tài)在抉擇其光電特性方面起著關(guān)鍵作用。但是,對(duì)這些電子能態(tài)的研討沒(méi)有取得一致,進(jìn)而導(dǎo)致了研討人員對(duì)鈣鈦礦材料最基本光學(xué)和材料特性的持續(xù)的爭(zhēng)論,比如單晶的低能量吸收,超長(zhǎng)的載流子冷卻和復(fù)合壽數(shù),安閑載流子-激子,以及直接和直接帶隙特性。 成果簡(jiǎn)介 近來(lái),來(lái)自中國(guó)科學(xué)院物理所的孟慶波教授團(tuán)隊(duì)和澳洲莫納什大學(xué)的Jacek J. Jasieniak教授協(xié)作在Energy. Environ. Sci.發(fā)表文章,題為:“Identification of High-Temperature Exciton States and Their Phase-Dependent Trapping Behaviour in Lead Halide Perovskites”。研討人員研討了多晶和單晶鈣鈦礦材料的帶邊和次帶能級(jí)特性,以便更好地了解它們的光物理來(lái)歷。
通過(guò)溫度、激起強(qiáng)度和時(shí)間相關(guān)的光學(xué)丈量,研討人員在高達(dá)300K的很寬的溫度范圍內(nèi)均觀測(cè)到了鈣鈦礦材料內(nèi)共存的兩種激子能態(tài)(被認(rèn)為是安閑和束縛態(tài)激子)。這些激子態(tài)可以說(shuō)明之前備受爭(zhēng)議的低能吸收和多峰輻射現(xiàn)象。此外,這些激子的捕獲和復(fù)合動(dòng)力學(xué)進(jìn)程,被證明劇烈依賴于鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)相。正交相體現(xiàn)出了超快的激子捕獲和明顯的缺陷態(tài)輻射,而四方相則給出了很低的單分子復(fù)合速度和極小的電荷捕獲截面(10-18 cm2)。依據(jù)多聲子躍遷和晶格弛豫理論,研討發(fā)現(xiàn),電荷捕獲的克制首要得益于電荷捕獲激活能的添加,可能是因?yàn)檎?四方相變后無(wú)機(jī)結(jié)構(gòu)內(nèi)電子--晶格相互作用的削弱。這很好地說(shuō)明了這些材料系統(tǒng)中超長(zhǎng)的載流子壽數(shù)。這些發(fā)現(xiàn)使研討人員對(duì)鈣鈦礦材料的光物理性質(zhì)的來(lái)歷有了更清楚的知道,并且發(fā)現(xiàn)了高溫安穩(wěn)的激子態(tài)。在規(guī)劃依據(jù)鈣鈦礦材料的能量變換和使用器件時(shí),這些激子態(tài)將成為關(guān)注點(diǎn)之一。